Ядерные реакторы с большой плотностью потока нейтронов позволяют получать трансурановые элементы путем последовательного захвата нескольких нейтронов. Химические элементы с Z = 93 и 94 были получены в результате облучения нейтронами урана 238U [29]. В результате β−-распада изотопа 239U (Z = 93) образуется изотоп нептуния 239Np (Z = 93) , который затем, распадаясь, образует изотоп плутония 239Pu (Z = 94):
Путем облучения нейтронами в ядерном реакторе изотопа 239Pu была произведена идентификация элемента Z = 95 [30]:
При этом также образуется изотоп 242Cm в результате β−-распада 242Am:
Последовательность образующихся при облучении нейтронами
239Pu изотопов можно проследить на рис. 4 [31]. Таким образом можно продвинуться в область Z = 97
– 98. Цепочка обрывается на изотопе 252Cf
(Z = 98), так как образующийся в результате захвата нейтронов изотоп
253Cf является
β−-излучателем и с периодом полураспада Т1/2 = 17.8 дня превращается в изотоп 253Es, распадающийся с испусканием α-частиц
(Т1/2 = 20.4 дня). В результате длительного облучения (около 100 суток) в реакторе с плотностью потока нейтронов 1016 нейтронов/см2·с можно получить около одного процента изотопа
252Cf от исходного количества 239Pu.
Рис.4. Образование трансурановых элементов при облучении нейтронами мишени 239Pu [31]
Продвижение к элементам с большим
Z оказывается таким способом практически невозможным не только из-за того, что образующиеся изотопы имеют малые периоды полураспада, но главным образом потому, что основными видами распада образующихся изотопов химических элементов тяжелее урана − трансурановых элементов, являются α-распад и спонтанное деление.
Можно попытаться продвинуться к большим
Z, используя мощные импульсные потоки нейтронов так, чтобы длительность нейтронного облучения была много меньше периодов полураспада изотопов, обрывающих цепочку. Первые изотопы элементов с
Z = 99 (эйнштейний) и Z = 100 (фермий)
и
были впервые получены при взрыве термоядерного устройства "Майк"
в результате мгновенного (~ 10-6 c) захвата ядром
238U соответственно 15 и 17 нейтронов и последующего
β-распада образовавшихся изотопов 253U и 255U [32]:
Образование тяжелых изотопов в результате быстрого последовательного захвата большого числа нейтронов происходит во Вселенной в ходе r-процесса при взрыве Сверхновых.
3.2. Реакции под действием α-частиц
Идея получения трансурановых
элементов путем облучения нейтронами впервые была выдвинута Э. Ферми. В
результате β−-распада ядра, перегруженного нейтронами, его заряд долен увеличиваться на единицу. Но продвижение в сторону больших
Z возможно также и в результате реакции слияния тяжелых ядер с налетающими легкими ядрами. Первый идентифицированный изотоп элемента с
Z = 94 238Pu был получен в Беркли при облучении дейтронами урана 238U [33]:
С созданием ядерных реакторов большой мощности стало возможным накапливать необходимые количества трансурановых элементов и использовать их в качестве мишеней для продвижения к большим
Z путем облучения на циклотронах α-частицами. В частности, в реакторе возможно получить достаточно большие количества изотопа 239Pu, так как он имеет достаточно большой период полураспада − 2.4·104 лет.
Трансурановый элемент кюрий Cm (Z = 96) был получен в 1944 году в результате облучения
α-частицами 239Pu [34, 35]:
Изотоп 242Cm является α-излучателем с периодом полураспада Т1/2 = 162.79 дня.
Химические элементы берклий Bk (Z = 97) и калифорний Cf
(Z = 98) были получены в 1949-50 году в реакциях [36, 37]:
245Cf образовался в результате облучения ~10-6 г кюрия и был выделен в количестве 5000 атомов. Впоследствии некоторые изотопы калифорния были получены путем бомбардировки мишени из 238U пучками тяжелых ионов углерода и азота:
Сто первый элемент − был получен в 1955 году в реакции [38, 39]
Весь имеющийся запас эйнштейния, полученный путем облучения в ядерных реакторах к 1955 году, составлял около 10-12 г. Несмотря на то, что сечение реакции (α,n) довольно велико
(~ 10-3 барн), образование менделевия происходило со скоростью около 1 атома в час. В первой серии экспериментов было получено всего 17 ядер 101-го элемента. Здесь особенно отчетливо проявились все сложности, с которыми пришлось вскоре столкнуться при получении новых элементов тяжелее фермия
(Z > 100) − трансфермиевых элементов:
- Отсутствие в требуемых количествах мишеней из тяжелых трансурановых элементов.
- Существенное уменьшение по мере увеличения Z времени жизни изотопов, что значительно усложняет идентификацию полученных элементов.
Следующий этап в получении тяжелых ядер связан с использованием пучков ускоренных ионов тяжелее углерода, азота и кислорода. Это позволило вернуться к использованию более доступных мишеней из стабильных изотопов свинца и висмута. Так, 102-й элемент может быть получен как в реакции
, так и в реакции
.
3.3. Реакции под действием тяжелых ионов.
Магические ядра − ключ к трансфермиевым элементам
Для получения сверхтяжелых ядер используются пучки тяжелых ионов. При взаимодействии тяжелых ионов с мишенью в зависимости от заряда, кинетической энергии и орбитального момента налетающего иона возможны различные механизмы реакции. При низких энергиях налетающего тяжелого иона (Е/А < 20 МэВ/нуклон) можно выделить три основных механизма реакции:
- образование составного ядра и его последующий распад,
- прямые ядерные реакции,
- реакции передачи, идущие в результате образования двойной ядерной системы (глубоко неупругие процессы).
В случае образования составного ядра исходные частицы образуют промежуточное ядро за ядерное время, то есть время, необходимое для того, чтобы налетающая частица пересекла ядро, τядер ~ 10-23 с [40, 41]. Время существования составного ядра составляет 103 − 105τядер. Предельным случаем реакции передачи является реакция слияния, когда все нуклоны одного из ядер двойной ядерной системы передаются другому ядру и образуется компаунд-ядро. При касательных столкновениях налетающего иона с ядрами мишени происходят прямые "квазиупругие"процессы с передачей небольшого числа нуклонов.
При выборе соответствующих условий реакции может образоваться двойная ядерная система, в результате эволюции которой возможна передача большого числа нуклонов от одного ядра к другому. Кинетическая энергия налетающего иона в основном переходит в тепловую энергию нуклонов двойной ядерной системы.
Время жизни двойной ядерной системы (10-21 с) на порядок превосходит время протекания прямых ядерных реакций. Механизм взаимодействия между налетающим ядром и ядром-мишенью зависит от относительного орбитального момента сталкивающихся ядер. В случае лобового столкновения ядро-мишень поглощает налетающий ион и образуется возбужденное составное ядро. Для каждой комбинации налетающего
ядра и ядра-мишени существует критическое значение орбитального момента
lкрит, выше которого компаунд-ядро не образуется. Условие, при котором возможно слияние сталкивающихся ядер, определяется формой потенциала во входном канале
Vвх. В этот потенциал в основном дают вклад три члена, описывающие кулоновское
Vкул, ядерное Vяд и центробежное
Vцб взаимодействия:
Vвх = Vкул + Vяд + Vцб.
|
|
где Е − энергия налетающей частицы, Вс − высота кулоновского барьера,
m = m1m2/(m1
+ m2) − приведенная масса системы,
R(Фм) = 1.3(А11/3 + А21/3) − радиус
системы.
Сечение образования составного ядра описывается соотношением [42]
λ − длина волны налетающего иона, Tl
− проницаемость потенциального барьера. В основе этого соотношения лежит оптическая модель ядра. Дальнейшее развитие оптическая модель получила в работе [43], в которой процесс образования компаунд-ядра описывается как динамическое слияние двух ядер, при котором исходные ядра сразу после соприкосновения поверхностей теряют свои индивидуальные свойства.
В области тяжелых ядер (Z
> 90) существенную роль играет деление атомных ядер. Спонтанное деление атомных ядер было открыто в 1940 году
К. Петржаком и
Г. Флеровым [44]. Исходя из массовой формулы Бете-Вайцзеккера, можно оценить величину энергии
Q, выделяющейся в процессе деления
(эта оценка получена для случая, когда отношение масс легкого и тяжелого осколков деления составляет 2:3). Отсюда следует, что
Q > 0, если параметр деления Z2/А
> 17. Деление оказывается энергетически выгодным для ядер с
Z > 50. Однако мгновенному самопроизвольному делению ядер препятствует потенциальный барьер. В процессе деления изменяется форма ядра, что приводит к изменению кулоновской и поверхностной энергий. Вероятность спонтанного деления растет с увеличением параметра деления
Z2/А, то есть при переходе к более тяжелым ядрам. При переходе от 92-го элемента к 104 вероятность спонтанного деления увеличивается примерно в 1020 раз.
Барьер деления играет решающую роль в стабильности тяжелых ядер. Согласно капельной модели ядра с
Z2/А > 49 не должны существовать [45, 46], так как для этих ядер величина потенциального барьера равна нулю и такие ядра должны делиться в течение характерного ядерного времени τяд. Однако более детальные расчеты, учитывающие влияние ядерных оболочек на свойства атомных ядер, указывают на качественно новые явления.
Рис.6. Карта рассчитанных периодов полураспада log(T1/2) и доминирующих мод распада (указаны цветом) для изотопов с Z > 104 и N > 150 [47]. Слева приведены данные для четно-четных изотопов, справа — для ядер с нечетным A. Указаны цепочки распадов ядер, образованных в реакциях холодного слияния и реакциях "48Ca + актиниды" [48]
На рис. 6 представлены результаты расчетов распадных характеристик сверхтяжелых ядер в макро-микроскопическом подходе [48]. Приведены периоды полураспада четно-четных (слева) и нечетных (справа) сверхтяжелых ядер относительно спонтанного деления, α-распада и β-распада. Наиболее устойчивым ядром по отношению к спонтанному делению является ядро с Z = 114 и
N = 184. Для него период полураспада по отношению к спонтанному делению
~1016 лет. Для изотопов 114-го элемента, отличающихся от наиболее устойчивого на 6-8 нейтронов, периоды полураспада уменьшаются на 10 − 15 порядков. Наиболее устойчивое по отношению к α-распаду ядро расположено в области
Z = 110 и N = 184 (T1/2 = 105 лет). Учет β-распада несколько меняет картину. Учет всех мод распада приводит к образованию «острова стабильности» в окрестности Z = 110 и
N = 184. Наиболее долгоживущее сферически симметричное ядро может иметь период полураспада около 30 лет [47]. Отличие величины Z от предсказываемого оболочечной моделью магического числа 114 связано с конкуренцией между делением (относительно которого ядро с Z = 114 наиболее стабильно) и α-распадом (относительно которого устойчивы ядра с меньшими
Z). У нечетных ядер периоды полураспада по отношению к α-распаду и спонтанному делению увеличиваются, а по отношению к β-распаду уменьшаются.
Микроскопические расчеты также предсказывают значительное увеличение энергий связи ядер при N = 162 и N = 184, что совпадает с предсказаниями макро-микроскопической модели. В качестве магического числа для протонов предсказываются
Z = 120,122,124 и даже 126 [49]. Следует отметить, что приведенные оценки сильно зависят от параметров, использованных в расчетах, и могут рассматриваться лишь как указания на возможность существования сверхтяжелых ядер, имеющих времена жизни достаточно большие для их экспериментального обнаружения.
Таким образом, в области
Z > 100, N > 126 можно ожидать
появление следующих магических чисел по протонам и нейтронам, что приведет к
дополнительной устойчивости атомных ядер и увеличению их времени жизни в этой
области NZ-диаграммы. Можно ожидать повышения устойчивости атомных ядер в
районе Z = 114.
Изменения положения одночастичных уровней при изменении величины деформации
ядра приводят к перераспределению энергии одночастичных состояний по сравнению
со сферическими ядрами и изменению магических чисел в деформированном потенциале.
Следствием этого является то, что в основном состоянии атомные ядра имеют форму
отличную от сферически симметричной, то есть деформированы. Магические числа в
деформированных атомных ядрах являются еще одной характеристикой, обеспечивающей
устойчивость деформированных атомных ядер.
Анализируя различные возможности образования сверхтяжелых элементов в реакциях
с тяжелыми ионами, нужно учитывать следующие обстоятельства:
- Так как необходимо создать ядро с достаточно большим отношением числа нейтронов к числу протонов, то в качестве налетающей частицы надо выбирать тяжелые ионы, имеющие большое отношение N/Z.
- Необходимо, чтобы образующееся компаунд-ядро имело малую энергию возбуждения и небольшую величину момента количества движения, так как в противном случае будет снижаться эффективная высота барьера деления.
При захвате нейтрона энергия возбуждения образовавшегося составного ядра
составляет
6-8 МэВ. В случае захвата легких ионов 4He, 12C образовавшиеся
составные ядра будут иметь энергию возбуждения ~ 20 − 40 МэВ. При увеличении
заряда налетающего ядра ему необходимо сообщать все большую энергию для
преодоления кулоновского барьера реакции слияния ядер. Энергия возбуждения
составного ядра Ех можно представить как:
Ех = Ер − [МCN − (МТ + Мр)]с2 = Ер − Q,
где Ер и Мр − энергия и масса налетающей частицы, МТ − масса ядра-мишени, МCN − масса составного ядра. Поэтому необходимо, чтобы образовавшееся составное ядро быстро охладилось, так как в противном случае оно будет распадаться на два осколка, поскольку его энергия возбуждения существенно превышает высоту барьера деления. Возбужденное ядро может охлаждаться путем испускания нейтронов или γ-квантов. Для того, чтобы охладить ядро, нагретое до 40-50 МэВ, необходимо испускание 4-5 нейтронов. Сечение образования ядра-продукта σXn после испускания X нейтронов описывается соотношением
где σCN(Ех) − сечение образования составного ядра с энергией Ех, Рхn −
вероятность охлаждения составного ядра в результате испускания нейтронов, Γn/Γtot − отношение ширин испускания нейтронов к полной ширине распада составного ядра
на каждой ступени последовательного испускания нейтронов [50, 51]. Испускание
нейтронов в основном конкурирует с делением ядра, вероятность которого при
энергиях выше барьера деления в ~100 раз выше вероятности испускания нейтрона.
Поэтому вероятность охлаждения ядра с энергией 40-50 МэВ путем испускания
нейтронов будет ~ 10-8 − 10-10.
Сечение образования сверхтяжелых ядер в реакциях с тяжелыми ионами составляет
10-6 − 10-4 барн и экспоненциально убывает при увеличении заряда
Z образующегося
изотопа (рис. 7).
Рис.7. Значения сечений реакций взаимодействия тяжелых ионов (HI, 1n) в зависимости от заряда образующегося составного ядра [52]. Темными значками показаны имеющиеся экспериментальные данные, светлыми − результаты расчетов
Продвижение в область сверхтяжелых элементов стало возможно после того как была выдвинута идея реакций "холодного слияния". В этих реакциях в качестве мишеней используются "магические"стабильные изотопы 208Pb (Z = 82, N = 126) и 209Bi (Z = 83, N = 126). Использование в качестве мишеней ядер близких к магическим имеет дополнительное преимущество, так как энергия возбужденного составного ядра Ех, образующаяся в результате слияния исходных ядер, оказывается более низкой, что приводит к необходимости испускания меньшего количества нейтронов из составной системы при ее охлаждении. Минимальная энергия возбуждения Еxmin соответствует кулоновскому барьеру реакции слияния: Еxmin = Вс − Q. Кинетическая энергия налетающей частицы Ер выбирается как можно ниже, вблизи кулоновского барьера Вс, чтобы преодолеть кулоновское взаимодействие сталкивающихся ядер. Уменьшение величины энергии возбуждения ядра необходимо для уменьшения вероятности деления образующейся составной системы. Концепция холодного синтеза была впервые выдвинута Ю.Ц. Оганесяном [53] и оказалась решающей при получении сверхтяжелых элементов.
 Рис. 8. Схема установки идентификации изотопов методом сбора продуктов распада на движущемся транспортере |
С продвижением в трансурановую область возникла проблема выделения и идентификации короткоживущих изотопов. В связи с тем, что для получения этих элементов, как правило, используют пучки тяжелых ионов, продукты реакции за счет большого первоначального импульса вылетают из мишени в направлении первичного пучка. Это обстоятельство используется для идентификации продуктов реакции. Выбитые из мишени продукты реакции собираются с помощью различных методов и переносятся к анализирующему устройству. Наиболее простой метод − метод собирания ионов отдачи на механической подложке (рис. 8).
Часто используется метод торможения ионов отдачи в газовой среде с последующим собиранием их либо с помощью электростатического поля, либо с помощью газовой струи. В качестве тормозящего газа чаще всего используется инертный газ гелий. Рис. 9 иллюстрирует один из способов использования метода газовой струи.
 Рис. 9. Схема установки для сбора атомов отдачи при помощи струи газа |
Ядра
отдачи тормозятся в объеме, заполненном гелием при давлении около 1 атмосферы.
Капиллярная трубка соединяет этот объем с другим объемом, откачиваемым с
помощью высокоскоростного насоса. За счет разницы в давлениях образуется
узконаправленная газовая струя. Ионы отдачи в этой струе имеют скорости около
1000 м/с. Газовая струя ударяет в сборник, и тяжелые ионы адсорбируются на его
поверхности. Метод обеспечивает 70-80% сбора образующихся ядер. Следующая
задача − быстрая транспортировка продуктов реакции к детектору. Часто сборники
ионов отдачи устанавливаются на движущейся ленте либо на вращающемся колесе.
Зная скорость движения сборника и измеряя число зарегистрированных событий
несколькими детекторами, расположенными по направлению движения, можно
определить период полураспада образующегося изотопа.
При увеличении порядкового номера химического элемента по мере продвижения в
область все более тяжелых ядер резко уменьшаются их периоды полураспада.
Поэтому для сепарации ионов используются комбинации электрических и магнитных
полей. Фильтр скоростей SHIP (Separator for Heavy Ion reaction Products)
установлен в ускорительном комплексе GSI (нем. Gesellschaft für
Schwerionenforschung), расположенном в пригороде Дармштадта (Германия).
Сепаратор (рис. 10) состоит из двух электрических и четырех магнитных диполей и
двух квадрупольных триплетов. Длина сепаратора от мишени до детекторов
составляет 11м. Радиус колеса мишени ~ 155 мм и оно вращается синхронно с
микроструктурой пучка ускорителя. Детектирующая система состоит из двух
детекторов вторичных нейтронов по времени пролета и позиционно-чувствительного
кремниевого детектора. Время пролета продуктов реакции через сепаратор SHIP
составляет 2 мкс [55].
Рис. 10. Схема сепаратора SHIP [47, 54]
При идентификации трансфермиевых элементов используется то обстоятельство, что
α-распад является одним из основных типов распада в этой области ядер, причем
для Z > 100 характерен каскадный α-распад. При этом по мере увеличения
Z
увеличивается энергия α-распада. Идентификация цепочек последовательных α-распадов,
определение энергий последовательно испускаемых α-частиц становится одним из
основных методов идентификации трансфермиевых элементов.
Ядра с
Z = 102 − 109 были открыты до 1986 года
[56, 57] и получили названия:
102 [58, 59] −
No (Nobelium), 103 [60-64] − Lr (Lawrencium), 104 [65-69]
− Rf (Rutherfordium),
105 [70-73] − Db (Dubnium), 106 [74,
75] − Sg (Seaborgium), 107 [76] − Bh (Bohrium),
108 [77, 78] − Hs (Hassium), 109 [79] −
Mt (Meitnerium). Учитывая заслуги исследователей из Дубны в открытии большого числа изотопов тяжелых элементов (102 − 105), в 1997 году решением Генеральной Ассамблеи чистой и прикладной химии элементу с
Z = 105 было присвоено имя
Дубний (Db).
